昆明理工大學分析測試研究中心研究成果在國際頂級期刊《ACS Nano》發表
2019-04-05 20:13:18網絡資源
近日,昆明理工大學分析測試研究中心楊喜昆課題組在非貴金屬燃料電池催化劑制備及機理研究方面取得重要進展,相關研究成果以《Bottom-Up Construction of Active Sites in a Cu-N4-C Catalyst for Highly Efficient Oxygen Reduction Reaction》為題,在國際頂級期刊ACS Nano上發表(ACS Nano, 2019, 13, 3177-3187)。ACS Nano是美國化學會(ACS)旗下頂級學術期刊,影響因子13.709,在工程技術及化學領域具有權威影響力。
非貴金屬(M-N-C)碳基催化劑具有替代Pt催化劑作為燃料電池陰極氧還原反應(ORR)催化劑的潛力,但制備高活性M-N-C碳基催化劑及表征其活性位結構是非常困難的。課題組通過設計一個含有M-Nx配位結構特征的小分子進入碳材料中,從而自下而上的制備出活性位結構明確的Cu-N4-C催化劑(見圖)。運用原子分辨率的球差校正掃描透射電鏡(Aberration-Corrected STEM) 、X射線吸收精細結構譜(XAFS)及飛行時間二次離子質譜(ToF-SIMS),證實Cu以單原子分散在石墨烯中以及Cu-N4活性中心的配位結構,并用X射線光電子能譜(XPS)、電化學和理論計算方法證實Cu-N4接在石墨烯片鋸齒/椅型邊形成的活性位是最有效的ORR活性位,且Cu中心的電子結構與O2分子的反鍵π*軌道有好的對稱性。該項工作從原子或分子水平上闡明了催化活性位及活性位結構的調控機制,為設計發展新型非貴金屬碳基燃料電池催化劑提供了理論指導。論文Aberration-Corrected STEM、XAFS及ToF-SIMS測試得到合作單位沈陽金屬所,上海光源及清華大學的支持。
論文第一作者李衛是昆明理工大學材料科學與工程學院2016級博士研究生,通訊作者為分析測試中心教授級高工楊喜昆,理論計算部分由分析測試研究中心副教授閔春剛完成。昆明理工大學為第一作者及唯一通訊作者單位。論文所有實驗設計構思均由昆明理工大學人員獨立完成。該研究工作得到國家自然科學基金面上項目(51374117)、國家自然科學基金地區基金(21363012, 11764026和51764030)等項目支持。